Waren die OUN und der groß Mufti von Jerusalem (Mohammed Amin al-Husseini) die wichtigsten nicht staatlichen Verbündeten des NS-Regime?

Nein, aber sie waren willkommene Verbündete und zumindest in diesen Gebieten die wichtigsten (oder auch einzigen) Verbündeten. Wobei das NS-Regime da jetzt keinen all zu hohen Wert darauf legte und vielmehr diese Verbündeten einen hohen Wert in das NS-Regime. Ihr Wert hätte sich natürlich massiv gesteigert, hätte ihr Einfluss auch entsprechend Früchte getragen. Aber das hat er eben größtenteils nicht.
Aber eben ganz nach dem Motto: der Feind meines Feindes ist mein Freund.

Insbesondere die Organisation Ukrainischer Nationalisten (OUN) hatten zu den Nazis aber ein eher wechselndes und bilaterales Verhältnis. Beide hatten vor allem ihren Feind in der Sowjetunion, wobei die OUN sich eher generell opportunistisch betätigte und sich letzten Endes auch gegen die Wehrmacht und eben das NS-Regime wendete.

Man verfolgte eher das Ziel mithilfe und unter dem Schutz der Nazis sich aus der Fremdherrschaft der Sowjetunion zu lösen. Jedoch wollte man generell keine Fremdherrschaft, was eben auch das Nazi-Regime betraf.

Entsprechend ist auch die Behauptung das seien Nazis gewesen, nicht korrekt.
Sie waren Kommunistenfeinde, Antijudaisten (Judenfeinde/Judenhasser), Autoritär und Ultranationalistisch - aber eben bezogen auf die Ukraine. Sie folgten nicht der Ideologie des (deutschen) Nationalsozialismus. Konnten sich aber eher damit identifizieren, als mit ihrem klaren Feind der Sowjetunion.

Was nun den Großmufti von Jerusalem angeht, bei dem verhielt es sich sehr ähnlich.

Auch er wollte Fremdherrschaft beenden. Nämlich die der Briten und er war zu Beginn lediglich Anti-Zionist, weil klar - die wollten schließlich in palästinensischem Territorium mit Hilfe der Briten ihren jüdsichen Staat etablieren. Mit der Zeit wurde er unter den Nazis (nachdem er nach einem gescheiterten Aufstand in Palästina ausgewiesen wurde, floh er im weiteren Verlauf nach Deutschland), zum absoluten Antijudaist und beteiligte sich vor allem im propagandistischen Maße, um den Einfluss des deutschen Reichs im nahen Osten zu erweitern und arabische und muslimische Gemeinschaften in Europa und dem nahen Osten zu erreichen. U.a. übernahm er hierbei auch die Rekrutierung von Freiwilligen für die SS und paramilitärische Einheiten.

Letzen Endes war seine Position und sein Nutzen im dritten Reich, aber weniger relevant. Im Grunde hatte er nicht einmal eine offizielle Position oder gar Machtbefugnisse. Er war lediglich ein willkommener ideologischer Verbündeter, ein Mittelsmann und ein Werkzeug für die Propaganda.

Meiner Einschätzung nach waren die Organisation Ukrainischer Nationalisten und die Russische Befreiungsarmee die zwei wichtigsten nicht-staatlichen Verbündeten des NS-Regimes, gefolgt vom Großmufti al-Husseini. Erwähnenswert sind auch die British Union of Fascists und der German-American Bund.