Erstmal: Eindeutig die 4GB !
Um das wieso zu beantworten:
Eine Grafikkarte besitzt wie der Rechner auch einen (Grafik-)Prozessor und Arbeits-/Grafikspeicher.
Mit den angaben 2GB bzw. 4GB ist die Größe des verbauten Grafikkartenspeichers gemeint.
Während der Prozessor alle Berechnungen vornimmt ist der Speicher dafür zuständig die Grafikdaten zwischenzuspeichern, man kann es sich so vorstellen: Alles was gerade auf dem Bildschirm zu sehen ist sind Bilder, der Prozessor berechnet wie was aussieht und der Speicher sichert die Ergebnisse für die Zeit in der sie angezeigt werden.
bedeutet also mehr Speicher = mehr Bilder bzw. bessere Bilder (die dann mehr speicher benötigen) können abgespeichert und somit dargestellt werden.
Es gibt noch deutlich mehr Faktoren und Unterschiede die die Leistung einer Grafikkarte beeinflussen was aber für diese Fragestellung irrelevant ist.
Als Modell würde ich persönlich, da ich diese auch selbst schon verbaut habe die MSI version der 960 empfehlen, natürlich dann mit 4GB Speicher.