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Nein. Du brauchst dementsprechend auch 2 Systeme. (Ein Account pro System). Du kannst dich über einen PC nur in einen Account anmelden.
Nur Coop-Spiele, die auch für einen PC (bspw. per Splitscreen) spielbar sind, kannst du auf 2 Monitoren spielen. Denn dann ist es möglich über deine Bildeinstellung und die Configeinstellung des jeweiligen Spiels die Breite des Spiels zu verdoppeln. Anschließend kann jede Person auf jeweils einem Monitor spielen. (Man denke an Rocket League)