Danke nochmal für die Hilfe,

aber ich habe jetzt eine Lösung gefunden.

Ich tat folgendes:

Ich habe den Controller über USB angeschlossen. Dann bin ich mit einem funktionierendem Controller in die Einstellungen gegangen (Einstellungen > Geräte > Bluetooth-Geräte). Dort habe ich dann alle, bis auf den funktionierenden Controller, registrierten Controller gelöscht (auf den Controller draufklicken > Optionstaste > Gerät vergessen). Nun nehmt ihr den Controller der sich nicht verbindet und drückt die Share-Taste und den PS4-Knopf gleichzeitig, bis die LED sehr schnell weiß blinkt. Jetzt müsste euch auf dem Bildschirm ein neuer Controller angezeigt werden und diesen registriert ihr dann.