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Death Note ist glaube ich das erste was jedem einfallen würde. Einer der besten Animes den es überhaupt gibt. Ich empfehle aber erst den Manga zu lesen, bevor du den Anime schaust, weil vieles im Anime aus der Storyline rausgekürzt wird und deswegen nicht mehr so sinnvoll erscheint.
Basilisk, Beelzebub, Hellsing (Ultimate)? Mehr fällt mir auch nicht ein, weil das meiste immer diese missverstandenen bösen Charaktere sind, die doch eigentlich nur gut sind oder sowas.