Tatsächlich sortiert iTunes, und damit auch dein Handy nach Datum bzw Zeitstempel. Wenn du ein Foto ohne Daten geschossen hast, bzw. Es nachträglich geändert oder Kopiert hast, stimmt die Reihenfolge nicht mehr. Kopiere alle Fotos in einen Ordner. Sortiere nach "erstellt" oder "zuletzt geändert" bis du die Reihenfolge von deinem iPhone findest. Wenn du in dieser Ansicht umsortierst, ändert sich nach den Sync. auch die Reihenfolge am iPhone.