So, jetzt hab ich halt doch den Apple Support bemüht... Das Thema war nicht bekannt. Nach einigem Forschen also hier Ursache und Lösung: Wenn man in iTunes auf die Titel-Ansicht geht, werden diese gelistet. Vorne ist ein Haken, dieser bedeutet "zur Synchronisierung freigegeben". Dieser Haken war bei den grauen Titeln nicht gesetzt. Bisher konnte man die nicht per Hand setzen, bei iTunes 11.3.1 geht das, man kann also die haken korrigieren, die Titel werden wieder schwarz und synchronisierbar.

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