habe einige CDs auf Itunes gespielt, allerdings ohne Cover. Habe jetzt die Cover im Internet gefunden. Kann ich die irgendwie noch zum dem Album hinzufügen, so dass sie beim abspielen erscheinen?

Rufe mal in der iTunes-Hilfe den Punkt "CD-Cover" und darin den Abschnitt:
Hinzufügen von Cover-Bildern zu Musiktiteln und anderen Objekten
auf. Dort steht alles beschrieben.